নেলী সেনগুপ্তা ১৯১০ সালে কলকাতায় কংগ্রেস রাজনীতিতে যোগ দেন। ১৯২১ সালে মহাত্মা গান্ধীর[[মহাত্মা গাঁধী]]<nowiki/>র [[অসহযোগ আন্দোলনেরআন্দোলন|অসহযোগ আন্দোলনে]] যোগ দিয়ে চট্টগ্রামে খদ্দর বিক্রয় করার সময় প্রথম গ্রেফতার হন নেলী সেনগুপ্তা। ১৯৩০ সালে দ্বিতীয় অসহযোগ আন্দোলনের কাজ করার জন্য যতীন্দ্রমোহনের সঙ্গে দিল্লি, অমৃতসর প্রভৃতি জায়গায় যান। দিল্লিতে এক সভায় বক্তব্য রাখার সময় নেলী গ্রেফতার হন। ১৯৩৩ সালের ২৩ জুলাই, তার স্বামী কংগ্রেসের নেতা ও বিপ্লবী আন্দোলনের প্রতি গভীর সহানুভূতিশীল ব্যারিস্টার যতীন্দ্রমোহন সেনগুপ্ত কারাবন্দী অবস্থায় মারা যানযান। এরপরেও নেলী স্বাধীনতা সংগ্রামে পূর্ণ উদ্যমে কাজ করে যেতে থাকেন। দেশ ভাগের পরেওপরে তিনি স্বামীর পৈতৃক ভূমিতে ছিলেন। ১৯৪৫ সালে পূর্ব পাকিস্তান পরিষদের সদস্য নির্বাচিত হয়েছিলেন।
== সম্মাননা ==
১৯৭৩ সালে ভারত সরকার নেলী সেনগুপ্তাকে রাষ্ট্রীয় সম্মান ‘পদ্মবিভূষণ’'[[পদ্মবিভূষণ]]’ উপাধি প্রদান করে। কলকাতা শহরের লিন্ডসে স্ট্রীট রাস্তাটি 'নেলী সেনগুপ্তা সরণী' হিসেবে নামাংকিত হয়েছে। কেষ্টপুরে তার স্মৃতিতে একটি বালিকা বিদ্যালয় আছে।